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Santiago foi fundada pelo conquistador espanhol Pedro de Valdivia, no dia 12 de fevereiro de 1541, com o nome de "Santiago de Nueva Extremadura" (em honra ao Apóstolo Santiago, santo patrono da Espanha). A cerimônia de fundação ocorreu no "Cerro Huelén" (renomeado por Valdívia como Cerro Santa Lúcia). Assim, Pedro de Valdivia iniciou a conquista do Chile. Foi escolhida essa região por seu clima moderado e por estar ao lado do rio Mapocho. Por conselho do cacique picunche Millacura, a cidade foi fundada entre os dois braços desse rio.

A cidade foi destruída no dia 11 de setembro de 1541 pelas forças dos nativos da região, chefiados por Michimalonco, que promoveu a Guerra do Arauco.

Os primeiros edifícios da cidade foram construídos com o apoio dos nativos picunches. Um pequeno riacho-afluente sul do rio Mapocho foi drenado e transposto, convertendo-se em uma passagem pública, conhecida como Alameda (hoje, a Avenida Libertador Bernardo O'Higgins).

A cidade foi palco da Guerra da Independência (1810-1818). Com a conquista da independência em 1818, logo foi nomeada capital, nesse mesmo ano.

Graças à gestão do intendente Benjamín Vicuña Mackenna (1872-1875), se criou a estrada do Cerro Santa Lúcia e começou a expansão da cidade. Na década de 1880, as salitreiras do norte do Chile trouxeram prosperidade ao país, promovendo o crescimento de Santiago. No entanto, mesmo no final do século XIX, Santiago não passava de uma pequena capital, com poucos edifícios, entre eles, o Palácio de La Moneda, prédio utilizado pelo governo chileno, algumas igrejas e outros prédios cívicos.